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TUhjnbcbe - 2021/4/20 18:15:00
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金属与可还原载体(如CeO2,TiO2和SnO2)之间的金属-载体强相互作用(SMSI)在多相催化中具有至关重要的作用。

近日,苏州大学张桥教授,林海平副教授,广东工业大学YongXu报道了组成可调的单分散PdxGay纳米颗粒(NPs)中钯(Pd)和氧化镓(Ga2O3)载体之间的SMSI。

本文要点

要点1.研究人员在油酸、油胺和三辛基膦的溶液中分别加入Pd(Acac)2和Ga(Acac)3,采用热注射法制备了成功制备了平均粒径为4.5-4.8nm的单分散PdxGayNPs。研究人员在PdxGayNPs上观察到了典型的SMSI特征,如Ga2O3与Pd之间的电子转移,抑制了H2和CO的吸附。详细的表征和控制实验表明,PdGa合金和Ga2O3在PdxGayNPs中的共存对SMSI的形成起着至关重要的作用。

要点2.为了系统阐明SMSI对催化性能的影响,研究人员采用PdxGayNPs作为丙炔半加氢(PSH)去除丙烯中微量丙炔的“自负载型催化剂”。实验结果表明,优化后的Pd0.34Ga1NPs在30℃、常压下的丙烯选择性为98.2%,丙炔转化率为96.6%,远高于纯PdNPs和传统湿法浸渍法制备的Pd/Ga2O3催化剂。

要点3.密度泛函理论(DFT)计算进一步揭示了单分散Pd0.34Ga1NPs中的SMSI能显著改变其表面性质,导致PSH反应路径的变化。

研究工作不仅可以加深了SMSI的基本认识,而且可以促进多相催化剂的设计和应用。

MingyuChu,etal,Strongmetal-supportinteractionbetweenpalladiumandgalliumoxidewithinmonodispersenanoparticles:Self-supportedcatalystsforpropynesemi-hydrogenation,JournalofCatalysis()

DOI:10./j.jcat..12.

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